Il nucleo più consistente è costituito dal materiale letterario (manoscritti, editio princeps, volumi a stampa, carteggi familiari e con scrittori e intellettuali coevi) e fotografico (lastre, negativi e positivi, macchina fotografica personale, etc.) e da documenti di varia natura tra i quali spicca quello della Repubblica Romana del 1849 redatto al momento in cui le truppe francesi chiamate dal Papa invadono la sede dell’Assemblea Costituente e sottoscritto da tutti i componenti ivi compresi Giuseppe Mazzini, Giuseppe Garibaldi, Aurelio Saffi e Francesco Dall’Ongaro, dalla famiglia del quale, Capuana, molto probabilmente, ottenne il documento durante il suo soggiorno fiorentino.

Il museo si pone come istituzione di notevole rilevanza nella storia della letteratura italiana ed europea per le significative testimonianze documentarie e fotografiche che riguardano Verga, De Roberto, Zola, Balzac, i fratelli Goncourt, Ibsen, Navarro della Miraglia, Graf, Betteloni, Dossi, Tommaseo, D’Annunzio, e i premi Nobel Pirandello e Paul Heyse. Vanno anche menzionati i quadri di Tullo Massarani, Antonino Gandolfo e le due acqueforti e un quadro del pittore macchiaiolo Telemaco Signorini, artisti legati da amicizia al Capuana e dei quali si conservano un congruo numero di lettere.